三色激光脉冲诱导液体介质产生太赫兹波的仿真研究
作者：文阅期刊网 来源：文阅编辑中心 日期：2022-09-13 08:40人气：
摘 要：研发大功率、高能量、高效率且能在室温下稳定运行的太赫兹辐射源是太赫兹技术领域迫切需要解决的实际问题。基于瞬态光电流模型，采用数值模拟方法研究了三色激光脉冲诱导液体介质产生太赫兹波的物理过程，分析了相位差、强度比、波长以及脉宽对太赫兹辐射的影响。结果表明，当二次谐波和三次谐波相对于基波的相位差、强度比、波长、脉宽等都对太赫兹电场有明显的影响。同时，只有电离率随着激光电场振荡变化的隧穿电离机制才能产生瞬态光电流，从而得到太赫兹辐射。
关键词:太赫兹波;飞秒激光;隧穿电离;液体等离子体;
Simulation of terahertz wave generation in liquid medium induced by three-color laser
pulse
ZHANG Jiarong
LIU Jiahe CHANG Chao HE Guangchao
Faculty of Information Engineering and Automation, Kunming University of Science and Technology
Abstract：
The development of high-power, high-energy, high-efficiency terahertz radiation sources that can operate stably at room temperature is a practical problem that urgently needs to be solved in the field of terahertz technology. Based on the transient photocurrent model, this paper studied the physical process of three-color laser pulse-induced terahertz waves in liquid media by numerical simulations, and analyzed the effects of phase difference, intensity ratio, wavelength, and pulse width on the terahertz radiation. The results show that the phase differences, the intensity ratios, the wavelength and the laser pulse width have obvious effects on the THZ electric field. At the same time, only the tunnel ionization mechanism in which the ionization rate changes with the oscillation of the laser electric field can generate transient photocurrents, thereby obtaining terahertz radiation.
Keyword：
Terahertz wave; femtosecond laser; tunneling ionization; liquid plasma;
0引言
太赫兹辐射是指频率在0.1~10THz，波长在30~3000μm的电磁辐射。随着超强超短脉冲的发展，高强度飞秒激光在太赫兹辐射的产生过程中起到重要的作用。基于飞秒激光的太赫兹辐射源有光电导天线、光学整流和激光诱导等离子体等[1,2,3,4]。凭借高场强、宽频谱和低成本的优势，基于激光诱导等离子体的太赫兹脉冲源被广泛应用。
等离子体太赫兹源的历史可以追溯到1993年，HAMSTER H等人[5]第一次观察到飞秒激光诱导气体等离子体产生太赫兹辐射，并将这种脉冲辐射归因于激光脉冲带来的有质动力。随后，COOK D J等人[6]发现相比于使用单色激光脉冲[9]，使用双色激光脉冲能得到更好的激发效果，能得到峰值电场约为2kV/cm的太赫兹脉冲。2020年，LIU S等人[7]通过实验发现三色锯齿波产生太赫兹波电场比双色方案增强了1.8倍，实验中的第三次谐波由一个用于产生和频的SFG晶体（一般是Ⅰ型BBO晶体）产生。同年，MA D等人[8]通过实验研究发现，由近红外飞秒激光脉冲（波长为1550nm）及其二次谐波组成的双色激光电场诱导空气等离子体对产生的太赫兹波有增强作用，额外加入800nm脉冲使太赫兹能量增加了22倍。文献[11-13]中通过数值模拟和实验结果表明，相比于双色激光脉冲，三色激光脉冲能产生更强的太赫兹辐射，由于液体介质和气体介质均适用光电流模型，初步推测三色激光脉冲诱导液体能同样能产生优于双色激光脉冲的辐射效果。本文基于瞬时光电流理论模型[10,14]，数值仿真分析三色激光诱导液体等离子体产生太赫兹辐射的物理过程，并探索液体等离子体产生太赫兹辐射的最适激励条件。
1 瞬态光电流模型
瞬态光电流模型由KIM K Y等人[10]在2007年首次提出，该模型产生太赫兹辐射的过程可分为2个阶段。第一阶段，飞秒激光经过透镜聚焦后光致电离介质形成大量的自由电子；第二阶段，双色激光电场驱动大量自由电子运动，从而产生光电流，进而辐射太赫兹脉冲[10]。本文研究的激励激光为三色同向线偏振高斯光束，表示为
其中，τ是激光半高全宽，φ12是基波脉冲与二次谐波的相对相位差，φ13是基波脉冲与三次谐波的相对相位差。E1、E2和E3分别是基波、二次谐波和三次谐波激光的电场振幅。
刚电离的电子初速度为零，产生后便随激光电场振荡运动。由于激光电场并非单色对称场，准自由电子在振荡同时伴随着漂移运动，则在t时刻的电子漂移速度[10]为
其中，t'为电子的电离时刻, e和m分别是电子的电荷量和质量。可以用速率方程描述液体介质中的准自由电子密度演变，表示为
其中，ηMPI、WT、ηAI、ηdiff、ηrec、ρo、ρw分别是多光子电离率、隧穿电离率、雪崩电离率、扩散系数、复合系数、液体中初始中性电子密度和自由电子密度。可以看出，式（3）右边表示多光子电离、隧穿电离、雪崩电离、扩散效应以及复合效应对自由电子密度的影响。但在液体等离子体产生太赫兹的过程中，并不是所有的因素都对结果有显著的影响，根据文献[15-17]的研究发现，ηMPI、ηAI、ηdiff、ηrec的影响都可以忽略，而隧穿电离可以在每个光学周期产生相同方向的电流密度差额，从而形成电流浪涌，辐射出太赫兹脉冲。因此，式(3)可以写为
其中，隧穿电离率WT根据Ammosov-Delone-Krainov(ADK)模型得到[18,19]
其中，|ε(t)|=EL(t)/εa为原子单位的电场，εa=5.14×109V/cm，α=4ωar5/2，β=(2/3)r3/2，ωa=k2me4ℏ3=4.13×1016s−1是原子频率单位，r=Eg/UHion是液体介质分子相对于氢原子的电子势，Eg=6.5eV是液体水分子的电离能[20]。
考虑所有电子的运动，产生变化的电子电流J(t)可以表示为
其中，ρw(t')为在时间间隔t'和t'+dt内由激光电场产生的自由电子密度。在计算t时刻产生的光电流时，需要注意的是当前时刻的光电流是此前所有时刻的瞬时电子密度乘对应电子的实时速度之和。随时间变化的电子电流J(t)产生一个太赫兹频率的电磁脉冲：
最后，通过傅里叶变换可以得到太赫兹波时域谱ETHz(ω)。
2 分析与讨论
对于三色激光脉冲来说，影响太赫兹辐射的参数有相对相位差、强度比、波长和脉宽等因素，结合瞬态光流模型，在三色激光偏振共线条件下，本文对以上几种影响因素产生太赫兹辐射的过程进行数值模拟与分析。本文使用的是MATLAB 2019A版本编程模拟。
2.1相对相位差
基于多色激光产生太赫兹辐射的最大优势在于可以对太赫兹辐射进行相干控制，即通过改变多色光的相对相位以达到对太赫兹辐射强度和偏振的控制。具体来说，不同的相位条件决定了自由电子定向漂移的速度和方向，从而得到不同的太赫兹辐射强度和偏振。本节仿真使用总激光强度为2×1014W/cm2，基波波长为800nm，激光强度比为1:0.2:0.08、激光脉宽为50fs的三色激光脉冲。通过改变相对相位差φ12、φ13来研究其对太赫兹辐射的影响，结果如图1所示，颜色越深代表太赫兹电场越强，可以发现太赫兹电场强随相对相位差φ12、φ13周期性变化，周期为2π。当φ12=5π/12、φ13=3π/4时，三色激光脉冲产生的太赫兹辐射最强。
2.2强度比
传统双色光方案的二次谐波由光路中倍频晶体（如偏硼酸钡晶体）产生，一般转化率大约在百分之十。如果要继续产生三次谐波则需要再加入和频晶体产生和频效应，这种基于基波转化的谐波产生方式对强度比的调整区间有很大限制。如果三色激光脉冲分别来源于不同泵浦源，并且可以对强度进行分别调整，则大大增加强度比可控范围。本节仿真使用基波波长为800nm、二次谐波和三次谐波相对于基波的相位差分别为5π/12及3π/4、激光脉宽为50fs的高斯型三色激光脉冲。通过调整三色激光脉冲的强度比来研究其对太赫兹辐射的影响，结果如图2所示，颜色越深代表太赫兹电场越强，可以发现当三色激光脉冲的基波强度分别与二次谐波比值（l2/l1）、三次谐波强度比值（l3/l1）为8：1、7：1时，太赫兹辐射最强。
2.3激光波长
研究之初，由于前级泵源激光设备的限制，激发激光脉冲的中心波长通常为800nm。后来随着差频和光参量放大的发展扩展了太赫兹辐射泵源可以使用的波长范围。
本节使用二次谐波和三次谐波相对于基波的相位差分别为5π/12及3π/4、三色激光强度比为1：8：7、激光脉宽50fs的高斯型三色激光脉冲，研究三色激光波长对太赫兹辐射的影响。设置基频波波长分别为800nm、1200nm、1600nm、2000nm、2400nm、2800nm、3200nm，太赫兹电场与激光波长关系如图3(a)所示。可以看出，随着激光波长的增加，太赫兹电场线性增加。随着激光波长的变化，电子的漂移速度也会随之改变，如图3(b)所示。在基波波长为800~3200nm时，波长越长，电子的漂移速度更大。不同激光波长下的电离率与其局部图如图4（a）和图4（b）所示。可以看出，电离事件发生在电场峰值处，激光波长虽然能增大总电离事件（如图4(a)所示），但每个电离事件的时间都会增强（如图4(b)所示）。由图4(c)可知，除了其振荡特征外，三色激光电子电流J(t)是不对称分布的，在激光脉冲消失后还会出现非零的直流电流，在远场处产生太赫兹辐射。
以上分析可知，激光波长的改变对总自由电子密度没有影响。太赫兹的电场幅值大小取决于每一个电离事件的叠加作用。长波长的情况下，电子电离集中于较少的电离事件并且在这些电离事件中获得了更大的漂移速度。
2.4激光脉宽
本节使用二次谐波和三次谐波相对于基波的相位差分别为5π/12和3π/4、三色激光强度比为1：8：7、波长为800nm的高斯型三色激光脉冲，研究三色激光脉冲脉宽对太赫兹辐射的影响，得到的结果如图5所示。可以看出，随着脉宽的增加，太赫兹电场先是增大，后约在300fs时达到饱和，这与文献[21]中实验得到的结论一致。
脉宽分别为50fs、350fs时的漂移速度和电离率如图6(a)所示，可以看出，随着脉宽的增大，漂移速度和电离持续时间增大。不同脉宽下的自由电子密度如图6(b)所示，可以看出，电子的漂移速度以及电离率的持续时间增大，产生的自由电子密度也增大，这与式（6）相符。
由以上分析可知，激光脉宽的增大可以增强太赫兹辐射的强度，这主要是由于激光脉宽的改变影响了漂移速度以及电离的持续时间，从而影响着自由电子密度。在脉宽约为300fs时，太赫兹电场达到饱和。这因为优化的激光脉冲持续时间取决于液体介质中的有效路径长度，而有效路径长度与液体线直径或者液体膜厚度相关。也就是说一个非常薄的液体线没有足够的长度或体积来与激光脉冲和液体分子之间的相互作用，而非常厚的液体线太赫兹吸收系数更高。
在相同激光脉冲条件下，三色光方案比双色光、单色光方案产生太赫兹辐射更强，原因之一是三色光方案的激励电场更加不对称，因此我们推测锯齿波可能会产生更强的太赫兹辐射。当N≥3时，多色激光脉冲变成锯齿波形状，如图7所示。多色激光电场的表达式[22]：
其中εk、ak=1/k和φk=(−1)kπ/2分别为第k次谐波的包络、相对幅度和相位差。并且假设激光电场为高斯包络εk=E0e−t2/τ2，E0是激光电场的振幅。
显然，N越大，激光电场下降沿的绝对斜率越大。而隧道电离事件发生在激光电场的极值附近。随着激光电场的不对称性增加，与五色激光脉冲和三色激光脉冲相比，十色激光电场产生自由电子电流更强，从而产生更强的太赫兹辐射。因此，标准锯齿波（N无穷大）会产生更强的太赫兹场。这是因为标准锯齿波的不对称性大于三色激光脉冲的时间不对称性，它决定了电离率和电子漂移速度更大，产生的电子电流密度更大，从而太赫兹辐射更强。
3结束语
本文基于瞬态光电流理论建立了三色激光脉冲诱导液体介质产生太赫兹辐射的数值仿真模型，研究了激光参数对太赫兹辐射的影响。结果表明，当二次谐波和三次谐波相对于基波的相位差分别为5π/12、3π/4，强度比分别为8:1、7:1时，能够得到最强的太赫兹辐射；增大三色激光脉冲的波长可以增强太赫兹辐射；由于液体介质的有效路径长度，随着激光脉宽的增加，太赫兹电场先是增加后约在300fs时达到饱和。同时，根据电离方式，本文发现多光子电离和雪崩电离机制对太赫兹辐射没有贡献，只有电离率随着激光电场振荡变化的隧穿电离机制才能产生瞬态光电流，从而得到太赫兹辐射。最后，本文发现标准锯齿波可能会产生更强的太赫兹场。这项工作更好地理解了太赫兹辐射的物理机制，并为液体太赫兹辐射源的优化提供了见解。
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